【电池|进展 | 水系电解液重要研究进展：CO?诱导形成界面SEI膜实现 Water-in-Salt到Salt-in-Water转变】近年来 ， 水系二次电池因为安全、绿色和低成本受到研究人员广泛关注 ， 但受限于水系电解液电化学窗口窄 ， 水系二次电池存在输出电压低 ， 能量密度低 ， 自放电高以及循环寿命差等问题 ， 从而大大限制了其广泛应用 。 为了实现宽电位水系电解液 ， 超高盐浓度Water-in-salt电解液被提出 ， 通过提高盐浓度实现溶剂-离子相互作用调制降低水的电化学活性和实现SEI离子导体钝化膜 ， 成功将水系电解液电化学窗口拓宽至3V及以上（Science 350 ， 6263 ， 2015 ， JACS 139 ， 51 ， 2017） 。 但是与此同时 ， 伴随着电解液盐浓度的不断提升 ， 电解液粘度急速上升 ， 电导率快速下降 ， 固液转化温度趋于室温 ， 导致超高盐浓度WIS电解液动力学性能和低温性能变差、电解液成本升高等一系列问题 。 因此 ， 如何在宽电位电解液中实现优异的动力学性能和低温性能和低成本 ， 成为了水系电解液和水系二次电池面临的关键技术挑战 。
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图1.不同气体氛围下WIS电解液中首周放电容量的定量分析 。 a）三电极装置工作环境示意图 ， 其中AC代表活性炭 。 b）三电极装置下 ， Mo?S?在不同气体处理后的WIS电解液中的首周放电曲线 ， 其中Mo?S?在有机体系扣式电池中的首周放电曲线用作对比 。 c）与Mo?S?在有机体系中的结果相比 ， 不同放电阶段气体还原贡献的容量 。
近期 ， 中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心怀柔研究部、清洁能源实验室E01组岳金明博士在索鎏敏研究员指导下 ， 在研究不同溶解气体对SEI膜形成和稳定影响过程中（图1-图2） ， 发现LiTFSI水溶液与CO?之间存在特殊的强相互作用 ， 该相互作用可以促使形成富CO?电解液体系 ， 并在随后的电化学过程中在负极还原形成Li?CO? ， 进而实现SEI膜动力学保护 ， 从而实现电解液电化学窗口的拓宽 。 进一步研究发现这种强相互作用对盐的浓度具有依赖性 ， 并呈现先增后减的趋势 ， 在低盐浓度5 m LiTFSI（Salt-in-Water ， SIW）时最强（图4） 。 与此同时 ， 与传统超高盐浓度WIS（21 LiTFSI-H?O）电解液相比, CO?-SIW电解液不但具有相当的宽电化学窗口 ， 而且离子电导率是前者的10倍 ， 粘度降低了一个数量级 ， 固-液转变温度下降了50度（为-40℃）, 且成本降低了44 %（图3） ， 这些明显的物理化学变化都将为未来设计低成本高性能高电压水系电池提供更大的空间 。
图2.三电极装置下 ， Mo?S?在不同气体氛围下的WIS电解液中所形成的固态电解质界面SEI膜的成分分析 。 a）三电极装置下 ， Mo?S?在不同气体处理后的WIS电解液中的首周放电曲线汇总 。 XPS及Ar离子刻蚀后的XPS联合TEM的结果来表征不同气体氛围下WIS电解液中循环后的Mo?S?的界面化学及结构 ， b）CO? ， c）Ar ， d）O? ， e）Air 。
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