当《Chem》点评《Matter》水凝胶作为多面手的防冰涂料天眼|燃尽|姜鹏|致敬|生命|南仁

【科学背景】
结冰在建筑物和电源，运输和电信等许多领域引起许多重大问题。除涉及人身安全的方面外，结冰还由于能源浪费和降低的运行效率而造成了巨大的经济损失。冰的形成通常通过成核和晶体生长机理发生。成核过程很复杂，因为它可以在大量水中或界面处发生，并且受温度和其他环境条件的影响很大。因此，冰的形成过程可以有很大的不同，并且必须考虑不同的冰形成机制，以便设计可以成功用于现实生活中的有效防冰材料。
已经开发出两种不同的方法来减少冰的形成，即旨在防止冰从表面生长的防冰和着重于冰在表面上生长后的除冰。已经采用了各种有效的策略来抑制冰块的积聚和去除冰块，包括蒸汽加热，机械手段以及冰融化剂的使用。但是，主动方法通常成本高昂，效率低下，设计复杂且对环境有害。在过去的十年中，具有防止“零能量”消耗的冰积聚的能力的无源防冰材料，即疏冰材料引起了广泛的关注。被动防冰的成功策略是(1)及时清除水滴和(2)控制冰的形成，而被动除冰的目的是减少冰的附着。
【摘要】
由比利时根特大学Richard Hoogenboom教授团队在《Chem》上发表的一篇名为Bio-inspired Hydrogels as Multi-task Anti-icing Hydrogel Coatings的文章很有趣，他们点评了在Matter的最新报告中，Zhu，Wang，He和他的同事报告了一种基于聚二甲基硅氧烷(PDMS)接枝的聚电解质水凝胶的憎冰水凝胶涂层设计的简单有效的策略。这些被动除冰和除冰涂层被证明可以协同抑制冰核，冰传播和冰附着。(Matter. 2020; 2: 723-734)

文章插图
【图文解析】
天然抗冻蛋白(AFP)可通过选择性结合至冰晶表面来控制冰的形成。Wang等人(Proc. Natl. Acad. Sci. 2016; 113: 14739)通过选择性地将AFP的冰结合面(IBF)和非冰结合面(NIBF)连接到固体基质上，他们研究了AFP对冰成核的抑制作用和促进作用。由于缺乏疏水或亲水模式以及带电基团的存在，NIBF抑制了冰核化，而IBF促进了冰核化。发现氢键和疏水相互作用之间的协同作用负责界面水的调节和NIBF的杰出防冰性能。这一激动人心的发现是针对NIBF涂层而开发的，它可以防止冰形成至-28°C的温度。然而，设计更加坚固且经济可行的合成材料仍然是一个巨大的挑战，这些合成材料可以通过同时抑制冰的成核，冰的传播和粘附来以类似的方式发挥作用。
最近，Zhu，Wang，He及其同事(Matter. 2020; 2: 723-734)通过开发合成AFP启发的防冰材料来协同应对所有制冰过程，从而解决了这一挑战，这与以前的报道通常只关注单个过程是不同的(图1)。他们设计了具有前所未有的水结构化能力的合成水凝胶平台，以获得具有优异防冰性能的憎冰水凝胶涂层。更具体地说，水凝胶设计将亲水性丙烯酰胺(AAm)单元以及带负电荷的丙烯酸(AAc)和带正电荷的[2-(甲基丙烯酰氧基)乙基]三甲基铵(META)单元与疏水性聚二甲基硅氧烷(PDMS)接枝结合在一起。亲水和带电基团是假设

文章插图
图1受天然抗冻蛋白启发的憎冰水凝胶的设计。(A和B)在(A)中显示，聚电解质水凝胶涂层功能抑制所有的冰形成机理;(B)中的是He和他的同事研究的水凝胶和前体的化学结构。
为了验证该假设，开发了一种水凝胶平台，该平台允许精确调节亲水-疏水平衡，这对于抑制冰形成的不同方面是必需的。因此，通过原位制备了带有多个疏水和带电官能团的聚(丙烯酰胺-丙烯酸-丙烯酸-N-烯丙基丙烯酰胺)-(Poly(AAm-co-AAc-co-AAene)基水凝胶与具有不同PDMS链长的阳离子PMETA和单甲基丙烯酸酯官能化的PDMS单体进行光交联。通过掺入具有不同PDMS链长的PDMS大分子单体轻松地调节这种含PDMS的聚电解质水凝胶涂层的疏水性，而潜在的离子特异性作用则可以通过离子交换反应来调节。
为了评估这些水凝胶的防冰性能，作者研究了异质冰核化(HIN)温度(TH)，该温度是观察到冰核化的温度。在水凝胶中引起更像冰的水结构的离子的存在显示较高的TH(例如，碘为-17.7°C)，而促进液体样水结构的离子的TH较低(例如，-29.9)全氟辛酸酯(°C)。后者的水凝胶表面甚至在-28°C下长达4800 s仍未冻结，证明了其高的冰成核抑制性能。无论抗衡离子的性质如何，将水凝胶的厚度增加到50 nm至1,000 nm均会显着提高TH，这表明较薄的涂层更有效地抑制了冰核。此外，更长PDMS大分子单体的掺入否决了离子特异性，导致TH约为-24°C，与抗衡阴离子无关。
即使水凝胶涂层完全抑制了冰的成核，污染物，例如灰尘或缺陷也可能诱发冰晶。因此，为了有效的防冰性能，防止形成的冰晶的传播也很重要。在突出显示的研究中，通过及时监测被冰覆盖的区域，研究了防冰水凝胶组合物对冰传播速率的影响，表明它还取决于离子特异性和疏水性相互作用。与冰的成核相似，当抗衡离子从碘变为全氟辛酸时，传播速率降低，这是因为水凝胶中的水具有全氟辛酸抗衡阴离子的更像液体的结构。此外，更长的PDMS链的合并减少了冰的传播时间，因为水不再能渗透到水凝胶中，从而阻碍了抑制冰成核和传播的离子特异性相互作用。通常，可以得出结论，水凝胶的疏水性和离子特异性以协同方式起作用，从而有效控制了冰的形核和冰的传播。

当《Chem》点评《Matter》水凝胶作为多面手的防冰涂料

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